10月22日消息,ChemRxiv预印本平台10月22日发布一项电催化研究(DOI: 10.26434/chemrxiv.15007881/v2),显示通过设计强共价铜化合物CuSi2P3纳米颗粒,可以在CO电还原(COR)中改变C-C键形成的活性位点归属。

电化学CO还原被认为是从CO2出发可持续生产多碳化学品的有前景路线——相比直接CO2电还原,它绕开了大量碳损失。在目前大多数用于调控COR选择性的电催化剂中,铜原子是C-C键形成的催化位点,选择性调控依赖铜的形态与价态工程。

该研究的核心发现是:CuSi2P3的强共价晶格在COR过程中将铜原子保持为孤立状态,转而让磷原子介入并充当C-C偶联位点——C-C成键不再直接依赖铜原子。这一机制转变带来了优异的选择性表现:C2产物法拉第效率达80%,其中含氧化合物(如乙酸酯、乙醇类)占73%,电流密度为-150 mA/cm²。

研究强调,这一结果展示了通过晶体结构定制金属原子局部环境,可以在COR中实现全新选择性,开辟了非铜位点主导的多碳电催化新催化剂家族。

从产业视角看,CO电还原制乙酸、乙醇等含氧化合物是绿电制化学品(power-to-X)的核心候选路径之一,若磷介导偶联机制可在放大中保持,将为多碳电合成的催化剂设计提供不同于传统铜催化的第二条路线。 (来源:ChemRxiv)