7月17日消息，一项发表于《自然·通讯》（Nature Communications）的研究表明，通过硫脲衍生的表面工程策略，可显著提升富锂锰基氧化物（LRMO）正极在固态电池中的循环稳定性——经处理的正极在实验室固态半电池中于1C倍率下循环600次后，可保留约97%的容量。

LRMO正极因过渡金属与晶格氧共同参与电荷补偿，比容量可超过250 mAh/g，被视为下一代高能量固态电池的候选正极材料。然而高电压下激活的氧氧化还原会产生活性氧物种，导致初始库伦效率降低、锂离子传输变慢，并在循环中逐渐出现电压与容量衰减，限制了其实用化。

研究团队将商业化LRMO颗粒分散于硫脲溶液中，经干燥与可控退火处理，在颗粒表面形成约0.7纳米的富硫涂层及下方富锰的尖晶石状表层，而体相晶体结构基本保持不变。在0.1C、2.5至4.6伏、25±2°C条件下，改性正极的初始放电比容量达220.2 mAh/g，未处理材料仅为138 mAh/g；初始库伦效率从75.46%提升至84.83%。

研究通过同步辐射X射线衍射、电子能量损失谱、X射线光电子能谱等多尺度表征及密度泛函理论计算揭示机理：外层富硫涂层抑制电极与电解质界面处的氧驱动副反应，下方尖晶石层则提供三维锂离子扩散通道，绕过层状体相受限的二维路径，从而同时改善界面稳定性与离子输运。

需要指出的是，该结果为实验室规模：所有电化学测试均采用小型锂-铟（Li-In）半电池，在150兆帕压力下运行，高载量（15.28 mg/cm²）电池在0.1C下比容量约174 mAh/g，仍低于标准载量性能。作者将实用化软包电池架构下的评估、更低压力运行及与不同固态电解质的兼容性列为未来工作。该研究为高能量密度正极材料的表面改性设计提供了可借鉴的策略框架。 （来源：AZoM）