8月25日消息，一篇提交至arXiv的研究（编号2608.24402）结合超快瞬态光栅光谱、二维电子谱、从头算计算与层级运动方程模拟，揭示了原子级精确金纳米团簇中金-配体界面的量子振动动力学。研究由香港城市大学Hong-Guang Duan、Fulu Zheng等与多国合作者完成。
原子级精确的金纳米团簇因其电子结构源于强金属-配体相互作用，在光催化与能量转换领域具有多样化应用前景。然而以往研究多以静态视角讨论这种相互作用，光激发下Au-配体界面的动态重组过程尚不明确。研究团队选用棒状[Au25(PPh3)10(SC2H5)5Cl2]2+团簇作为模型体系。
多维谱学解析出多条电子弛豫路径与相干结构运动的层级：从局域的Au-配体畸变到集体框架振动。小波分析显示，高频Au-配体振动在激发后立即出现，而低频集体模式随后通过态间振动耦合产生，表明结构相干性是逐级重新分配的。模拟重现了非线性响应并识别出主导的微观振动耦合。
研究结果表明，光激发驱动Au-配体键合网络持续的超快重组，在热化之前瞬时重塑界面电子结构。该工作确立了“动态Au-配体界面”作为光催化功能微观起源的地位：团簇的催化性能不仅取决于静态结构，还取决于飞秒至皮秒时间尺度上界面的动态演化，这为设计用于光催化、太阳能转换的金属纳米团簇提供了新的动态视角。
（来源：arXiv）