10月1日消息,清华大学等团队在《Nature Synthesis》发表论文,报告了一种在室温下将乙烷与一氧化碳(CO)耦合生成丙酸的方法。论文题为《Propionic acid synthesis via room-temperature coupling of ethane and CO》,研究由Cu催化剂、稀酸和分子氧共同构成反应体系,目标是解决轻烷烃C–H键惰性及竞争反应拉低选择性的难题。

在反应设计层面,作者将CO同时用作偶联伙伴和选择性调节剂:氧化Cu表面的吸附氧物种有助于乙烷活化;表面氧化物释放到酸性溶液中的Cu⁺则有助于形成CO衍生物种,后者参与C–C键形成。也就是说,这一体系并非仅以CO作为碳源,而是把乙烷活化、CO物种形成及碳—碳偶联置于同一温和反应路径中。

性能数据方面,论文报道丙酸生成速率最高可达120 μmol gCu−1 h−1,此时选择性为50%;在较低的丙酸生成速率下,最优选择性达到83%。这些结果表明,速率与选择性在不同运行点呈现取舍,研究团队同时给出了两项指标,而非只报告单一最高选择性。

产业化相关意义在于,乙烷属于轻烷烃,丙酸则是有机酸产品;论文将该工作界定为一种温和条件下、由CO介导的烷烃羰基化合成策略。相较于依赖更苛刻条件的直接轻烷烃升级思路,该研究提供了已给出速率和选择性量化数据的催化路线,也为后续围绕Cu活性位、CO介导选择性和反应通量的优化提供了明确实验基线。 (来源:Tsinghua University)