10月4日消息，《Science Advances》发表超高电压锂金属电池电解质研究，团队构建包含15200种分子的磷中心候选库，通过同时引入吸电子和给电子基团诱导分子内电荷重排，再结合无监督机器学习筛选出锂二全氟频哪醇磷酸盐（LiDPFP）作为优选添加剂。该分子具有局部富电子和缺电子区域，可调节界面反应并增强Li⁺配位，促进接触离子对形成。

研究显示，LiDPFP有助于形成富磷氧聚合物的正极电解质界面膜，以及富Li₂O的锂负极固态电解质界面膜，从而抑制正极衰减和锂枝晶生长。以NCM811为正极的NCM811||Li电池可在4.8伏下稳定循环，并适应−40℃至80℃的宽温区间。与传统依靠试错开发电解质添加剂的方法相比，该研究把分子库、机器学习和界面化学结合起来。

器件验证采用实际尺寸方向优化的4.7伏软包电池。该软包电池能量密度达到628 Wh/kg，在112个循环后容量保持率为80%。论文称，这一结果显示分子设计策略可以同时改善高镍正极稳定性和锂金属负极界面，但该指标基于论文设定的软包结构和测试条件，不能直接等同于商业量产电芯的性能。

从反应机理看，LiDPFP的分子内电荷分布一方面增强锂离子配位并调节电解质氧化，另一方面在正极侧促进形成保护性含磷氧界面，在负极侧生成富Li₂O界面层。该双界面保护减少了高电压下过渡金属迁移、正极结构破坏和锂枝晶生长，为高电压锂金属电池电解质筛选提供了可计算、可扩展的分子设计路径。 （来源：Science Advances）