10月23日消息,ChemRxiv预印本平台公布研究(DOI: 10.26434/chemrxiv.15010817,提交于2026年10月23日),由Chi-Chen Chang、Hsin-Hui Lin、Pin-Yu Shi、Stefan Repp、Bettina V. Lotsch、Wen-Hui Cheng、Vincent Wing-Hei Sophia Lau等作者完成,主题为钙聚庚嗪亚胺(calcium poly(heptazine imide),CaPHI)框架材料的可复现合成、二氧化碳捕集机理与光催化 CO2-to-CO 转化评估。
CaPHI此前被报道具有CO2吸收能力,但文献合成方法条件苛刻、产率低且不可预测,阻碍了对其实际碳捕集与转化(CCC)应用潜力的系统评估。本研究采用CaCl2基低共熔盐作为合成介质,建立了跨实验室可复现、可放大至数百毫克级的合成流程;综合表征确认了PHI框架结构,电化学测量估算结构孔道中Ca2+的离子电导率为10-10–10-11 S/cm量级。
机理方面,除文献报道的干态CO2物理吸附外,研究证实结构中的Ca2+可直接参与湿态空气的直接空气捕集,CO2以化学吸附形式生成CaCO3。在光催化CO2还原制CO测试中,CaPHI性能优于含K+的对应材料,作者将其归因于强Ca2+–CO2相互作用使反应物富集于活性位点附近。
研究意义在于:为这类氮化碳框架材料建立了可靠的合成-评估基准,证实其在碳捕集与光催化还原耦合(CCC)方向的潜力;作者指出,在框架中引入可移动Ca2+可能构成一条普适的材料设计原则,后续通过结构优化、形貌调控及与助催化剂复合,有望进一步提升碳捕集与利用效率。该工作对直接空气捕集(DAC)与太阳能燃料方向的材料开发具有直接参考价值。
(来源:ChemRxiv)