FAPbI3钙钛矿低温下发现动力学捕获的孪晶畴网络态，热历史决定光电性能

B910化工消息：5月1日，arXiv发表研究结合大尺度分子动力学和DFT精度的机器学习力场，揭示了甲脒铅碘（FAPbI3）钙钛矿跨介观尺度的结构动力学。

研究识别了FAPbI3的三种结构状态：高温alpha相具有动态局部有序和关联倾斜纳米畴；有序gamma相具有长程倾斜相干性；而在约100 K以下，存在一个历史依赖的gamma'态，由局部的gamma样纳米区域被尖锐的类孪晶边界分隔组成。

这个低温无序态不是独立的体相多形体，而是由浅层倾斜能与FA再取向动力学减缓之间的竞争所选择的动力学捕获亚稳态孪晶畴网络。这一图像一致解释了实验观测的低温漫散射特征。更重要的是，这种独特的结构景观在空间上印刻了变化的电子无序，直接影响了宏观光电性能——低温下Urbach能反常增加。

该结果表明，在混合钙钛矿中有机阳离子可以通过其再取向动力学主动选择宏观结构和电子响应，将热历史置于与组分同等重要的地位，作为结构和光电性能的决定因素。 （来源：arXiv）