9月9日消息,一项由德国德累斯顿工业大学Yana Vaynzof、斯德哥尔摩大学Ivan Scheblykin等研究者合作的工作(第一作者Alexandr Marunchenko)在arXiv发布(编号2609.08632,9月8日提交,20页/5图),揭示混合卤钙钛矿中时间-剂量互易律的失效,并证明光子时序可成为材料状态控制的新自由度。

时间-剂量互易律(Bunsen-Roscoe定律)指出光敏体系的响应只取决于总曝光剂量,与能量随时间的分配方式无关。研究团队采用脉冲串激发技术,在微秒至毫秒时间尺度上重新分配相同的光子剂量,制造不同的非平衡激发条件,发现混合卤化物钙钛矿在光致卤化物分离与再混合的联合过程中可演化进入不同的亚稳态——相同剂量、不同光子时序,材料最终状态不同。

这一发现有两层意义:其一,为解耦光致卤化物再分布背后的竞争过程提供了新实验框架,可区分卤离子迁移、载流子复合等过程的时间常数;其二,把光子时序确立为钙钛矿光化学的控制参数,为光存储与神经形态光子学应用打开额外机会——通过控制激发时间模式写入不同的材料状态。

混合卤钙钛矿是钙钛矿光伏与LED的核心材料体系,其光致相分离是影响组件稳定性的关键退化机制之一;在时间维度上操控卤化物分布,也为理解并抑制运行条件下的组分不稳定性提供了新视角。 (来源:arXiv)