10月16日消息,ChemRxiv预印本(DOI: 10.26434/chemrxiv.15010616)报道了一种电化学界面的原位可视化新方法:研究者设计芘修饰的CO2敏感比率型荧光化学探针,在电催化CO2还原反应(CO2RR)运行过程中直接成像电极附近溶解CO2的浓度分布。

电化学界面的局部反应物分布动态变化,对催化行为有决定性影响。CO2在水相中的低溶解度与有限扩散,理论上会在电极附近形成高度不均匀的局部反应环境,但由于缺乏能在运行条件下探测界面结构的实验可视化手段,溶解CO2在界面附近的真实空间分布长期不清楚。

本研究的关键发现包括:其一,CO2RR微环境存在显著的空间不均质性;其二,气-液-固三相界面随反应进程动态演化;其三,界面附近的溶解CO2出现意外强烈的局部富集,浓度接近84.4±27.5 mM——远高于体相溶解度预期。

方法论上,这项工作将比率型荧光标记确立为一种通用的工况原位(operando)可视化策略,可推广至其他电化学体系中局部反应物分布与界面传质过程的探测。对CO2电解产业化而言,界面CO2传质是决定电流密度上限与能耗的核心因素之一,能够直接观测界面CO2分布,将为气体扩散电极设计与电解槽传质优化提供直接的实验依据。 (来源:ChemRxiv)