arXiv论文:链接器功能化+pH调控解锁MOF-5可见光催化CO2还原,Sr/Ba节点展现宽谱选择性
Julia Santana-Andreo等9月2日提交arXiv的第一性原理研究显示,通过链接器功能化(如COOH修饰)与pH协同调控,可把MOF-5带隙收窄至可见光区间并保持还原端能级对齐;卤代/羟基化框架在碱性条件下可直达HCOOH、CO、HCHO产物,COOH系列中金属节点选择可在几乎不改变过电位下调节带隙超1 eV,Sr、Ba基架构最优。
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Julia Santana-Andreo等9月2日提交arXiv的第一性原理研究显示,通过链接器功能化(如COOH修饰)与pH协同调控,可把MOF-5带隙收窄至可见光区间并保持还原端能级对齐;卤代/羟基化框架在碱性条件下可直达HCOOH、CO、HCHO产物,COOH系列中金属节点选择可在几乎不改变过电位下调节带隙超1 eV,Sr、Ba基架构最优。
IIT甘地纳加尔研究者在npj Computational Materials发表计算筛选研究,将MBene二维材料与高熵合金理念结合,18种候选组分中3种五金属高熵MBene可在极低能耗下将CO2还原为一氧化碳,且无需额外电势驱动。CO是连接碳捕集与燃料、工业化学品合成的关键中间体。
密西西比大学与德州农工大学研究者在ACS Omega发表研究,用镍铁单原子催化剂设计将电化学CO2还原催化剂的单批合成规模从常规50-100毫克提升至75克,且性能不损失。测算显示碳回收成本可降至145美元/吨、比现行市场价低255美元,排放降低约25%,模块化设计支持分散式化学品生产。
由Giulia Tagliabue等9位研究者合作发表在arXiv的研究利用定量操作扫描光电化学显微镜首次直接证明调控光子能量可切换CO2还原产物选择性:在等离激元Au/p-GaN光阴极上,带间激发(460-560nm)选择性产CO,带内激发(640-800nm)偏向产氢。100nm以下纳米结构维持CO2还原活性,约300nm纳米盘因载流子输运损失抑制反应。该研究解决了等离激元驱动选择性效应起源的长期争论。