ChemRxiv预印本:荧光探针原位可视化电催化CO2还原界面,局部CO2浓度高达84 mM
研究人员开发芘修饰的CO2敏感比率型荧光探针,首次在运行条件下直接可视化电催化CO2还原(CO2RR)电极界面附近溶解CO2的空间分布,发现界面微环境存在显著空间不均性、气-液-固界面动态演化以及意外强烈的局部CO2富集(约84.4±27.5 mM),为理解CO2RR传质提供了通用表征策略。
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研究人员开发芘修饰的CO2敏感比率型荧光探针,首次在运行条件下直接可视化电催化CO2还原(CO2RR)电极界面附近溶解CO2的空间分布,发现界面微环境存在显著空间不均性、气-液-固界面动态演化以及意外强烈的局部CO2富集(约84.4±27.5 mM),为理解CO2RR传质提供了通用表征策略。
ChemRxiv预印本报道通过合理配体工程将单向CO2还原催化转化为双向CO2/CO转换:针对钴中心高氧化态难及的问题,采用氧化还原非Innocent配体将多余电子储存于配体、稳定极低金属氧化态,报道了带两个氧化还原活性配体的钴配合物,助力碳中和能源技术。
柏林亥姆霍兹中心(HZB)Prashanth Menezes团队在《先进功能材料》发表研究:CO₂电解还原制CO的最优催化剂为直径约10纳米、疏松分布的银纳米颗粒层(银碳质量比2:8)。团队还通过阳极耦合甲醛氧化反应,实现一台装置同时产甲酸、氢气与CO,提升经济性,服务南非GreenQUEST绿色烹饪燃料项目。
9月16日提交至arXiv的论文(2609.19117)以CO2吸附Au(111)为模型,在等离激元类驱动下计算实时分子格林函数,发现强瞬态电场可在分子态密度中产生瞬态Floquet复制能带,为热载流子注入打开静态描述中不存在的额外共振通道,预测注入效率大幅增强。
9月15日更新的ChemRxiv研究显示,弱配位的四乙基铵阳离子在酸性条件下同样能抑制析氢副反应,在银、铜电极上保持CO2还原选择性并生成C2+产物,证明碱金属阳离子并非C-C偶联的前提;论文同时警示毫摩尔级三乙基铵盐杂质会显著促进析氢。
Hiden Analytical展示HPR-40差分电化学质谱(DEMS)与Metrohm Autolab VIONIC恒电位仪联用,在电解、CO2还原、燃料电池与电池材料研究中实现气体产物的实时质谱监测,把电化学行为与产物证据直接关联。
Julia Santana-Andreo等9月2日提交arXiv的第一性原理研究显示,通过链接器功能化(如COOH修饰)与pH协同调控,可把MOF-5带隙收窄至可见光区间并保持还原端能级对齐;卤代/羟基化框架在碱性条件下可直达HCOOH、CO、HCHO产物,COOH系列中金属节点选择可在几乎不改变过电位下调节带隙超1 eV,Sr、Ba基架构最优。
IIT甘地纳加尔研究者在npj Computational Materials发表计算筛选研究,将MBene二维材料与高熵合金理念结合,18种候选组分中3种五金属高熵MBene可在极低能耗下将CO2还原为一氧化碳,且无需额外电势驱动。CO是连接碳捕集与燃料、工业化学品合成的关键中间体。
密西西比大学与德州农工大学研究者在ACS Omega发表研究,用镍铁单原子催化剂设计将电化学CO2还原催化剂的单批合成规模从常规50-100毫克提升至75克,且性能不损失。测算显示碳回收成本可降至145美元/吨、比现行市场价低255美元,排放降低约25%,模块化设计支持分散式化学品生产。
由Giulia Tagliabue等9位研究者合作发表在arXiv的研究利用定量操作扫描光电化学显微镜首次直接证明调控光子能量可切换CO2还原产物选择性:在等离激元Au/p-GaN光阴极上,带间激发(460-560nm)选择性产CO,带内激发(640-800nm)偏向产氢。100nm以下纳米结构维持CO2还原活性,约300nm纳米盘因载流子输运损失抑制反应。该研究解决了等离激元驱动选择性效应起源的长期争论。