10月23日消息，ChemRxiv预印本平台10月23日发布来自研究团队（Jiadong Shen、Qi Xiao、Liang Cao）的新预印本《Ordering-dependent subsurface reconfiguration reshapes the ORR activity ranking of L10 and L12 Pt–Fe nanoparticles》，研究提出"活化映射动力学建模"工作流，揭示铂铁纳米催化剂的真实活性来源。
该工作将密度泛函理论（DFT）、机器学习团簇扩展（ML-CE）、Metropolis蒙特卡洛与动力学蒙特卡洛（KMC）相结合，追踪L10与L12两种有序结构Pt-Fe纳米颗粒在合成与活化过程中的结构演化。研究发现，不同物相中的铁浸出使第二层铁富集发生反转、主导活性位家族改变：L10衍生纳米颗粒由台面（terrace）控制，而L12衍生颗粒则更多由边缘（edge）位点控制。将活化衍生结构系综与稳态*OH覆盖动力学耦合后，模型成功复现了实验观测的氧还原反应（ORR）活性排序，并揭示了理想静态模型所遗漏的"尺寸-活性"趋势。
氧还原反应是燃料电池阴极的核心慢反应，Pt-Fe合金是降低铂用量的主流低铂催化剂路线之一。该研究的核心启示在于：催化剂排序与性能由活化后的衍生结构而非原始物相决定——这对燃料电池与电解水催化剂的筛选、寿命评估与工艺-性能关联方法论都有直接参考价值，也展示了机器学习势函数在纳米催化动力学模拟中的实用化进展。
（来源：ChemRxiv）