8月19日消息，一篇于8月19日提交至arXiv的研究《Operando Raman probing of mode selective electron phonon coupling in two dimensional halide perovskites》通过原位拉曼光谱直接观测了二维钙钛矿中载流子与晶格的相互作用细节。

该研究由德国RWTH亚琛大学、荷兰特文特大学等机构合作完成，作者包括Tufan Paul、Geert Brocks、Andreas Ruediger、Shuxia Tao、Emanuele Orgiu等。

电声耦合决定卤化物钙钛矿中的电荷输运、载流子弛豫和极化子形成，但其在低维体系中的微观起源一直不清楚。研究团队选取二维Ruddlesden-Popper钙钛矿(PEA)2PbI4及其氟化类似物(PEA-F)2PbI4作为对象，将偏压依赖的原位拉曼光谱与密度泛函理论（DFT）计算结合。

实验发现：在电场作用下，两种材料的拉曼谱线宽变化呈现高度选择性——线宽展宽集中于约100cm-1附近的特定声子模式，其余声子模式基本不受影响，说明注入载流子只与特定晶格振动发生选择性耦合。DFT计算确认这些模式属于有机-无机杂化振动，涉及有机间隔层与Pb-I八面体赤道对称伸缩的耦合运动，而非纯无机声子。

氟化的作用被单独厘清：它通过改变分子堆积、晶体对称性和有机-无机耦合从根本上重构了振动景观，导致声子态密度变化、声子寿命延长以及载流子介导晶格响应的增强。 notably，电场偏压在两种材料中引起方向相反的声子寿命演化。

对钙钛矿光伏与发光器件产业而言，这一结果提供了组分工程影响材料稳定性的微观解释框架：有机间隔层的氟化修饰是提升二维钙钛矿环境稳定性的常用策略，本研究显示其收益不仅来自疏水性，还来自对载流子-晶格能量交换通道的重塑，这为器件稳定性设计给出了可测量的光谱学指标。 （来源：arXiv）