机器学习筛选拓扑量子材料发现高电压镁离子电池正极候选材料

B910化工消息：5月12日，一项发表于 arXiv 的研究利用机器学习与第一性原理计算相结合的方法，探索拓扑量子材料（TQMs）作为镁离子电池新型正极候选材料。镁离子电池开发长期受限于 Mg²⁺ 离子迁移缓慢和传统材料输出电压低两大难题。

研究团队采用改进型晶体图卷积神经网络（mCGCNN）对917种含镁拓扑量子材料进行高通量筛选，识别出一小部分预测电压高于3V且体积容量较高的候选材料。其中 Mg₂VO₄ 和 Mg₆MnO₈ 被选中进行密度泛函理论（DFT）详细分析。

形成能及凸包计算表明，Mg₂VO₄ 展现完全稳定的镁化路径，Mg₆MnO₈ 在中间组成处存在轻微亚稳态。计算的电压曲线给出平均电压分别为3.66V（Mg₂VO₄）和4.06V（Mg₆MnO₈），与机器学习预测高度一致。

电子结构分析结合 Wannier 插值证实，两种材料均为半导体，价带以 O 2p 态为主、导带以过渡金属 d 态为主，表明电荷转移型氧化还原机制。与传统镁电池正极相比，这些拓扑量子材料展现出更高的电压和有竞争力的容量。

该研究表明，将机器学习与第一性原理计算整合，可为新型正极材料的发现和理解提供高效途径，为下一代多价离子电池的开发开辟了新方向。 （来源：arXiv）