10月26日消息,一项发布于预印本平台ChemRxiv的研究(作者包括Shane Douty、Itay Budin、Carlos Baiz、Neal Devaraj等)提出了"通过界面招募实现分子自催化"的新机制:随着产物分子在乳液/囊泡软界面累积,携带催化官能团的分子被不断浓缩到界面处,形成加速进一步合成的正反馈回路——即产物本身成为催化剂来源,实现分子层面的自催化。
研究团队的实验显示,决定自催化行为的是产物的分子 identity 而非组装体的形成,且该机制在两类不同反应——肟缩合(oxime condensation)与硫醇-迈克尔加成(thiol-Michael addition)中均得到验证,说明其具有普适性。进一步的实验中,自催化脂质分子自组装成能够生长的囊泡,把分子层面的反馈与隔室增殖耦合起来。
这项工作的科学意义在于回答了一个悬而未决的问题:催化功能能否被分子级地编码进组装体内部、而不依赖组装体形成本身带来的物理富集效应。对应用端而言,自放大化学体系是研究生命起源中"自我复制分子"的主流模型之一,而无需酶、在温和条件下运行的分子自催化策略,也为自扩增软材料、响应性递送体系等化工与材料方向提供了新的设计思路。该研究目前为预印本,尚未经过同行评审。
(来源:ChemRxiv)