中科院大连化物所仿生纳米反应器实现光驱动高效合成过氧化氢
8月6日消息,中国科学院大连化学物理研究所(DICP)李灿教授团队联合内蒙古大学刘健教授团队,开发出一种仿生空心纳米反应器,可在可见光下高效合成过氧化氢(H2O2)。该研究成果发表于《美国化学会志》(JACS)。
研究团队借鉴活细胞内精密生化反应原理,构建了一种具有光捕获腔体和质子穿梭壳层的空心纳米反应器。该设计具有两大核心特征:一是位于聚多巴胺壳层中的动态儿茶酚/邻苯醌氧化还原对,作为质子继电器加速质子耦合电子转移(PCET);二是分区化结构,纳米级空腔被多孔壳层包围,形成反应物富集的受限环境,同时支持分子扩散并捕获入射光子。
在可见光照射的水溶液中,该纳米反应器实现了H2O2光合速率3.24 mmol/g催化剂/h,太阳能-化学能转化效率达1.2%。这些特征有助于平衡氧还原和水氧化两个半反应的不同反应速率。
研究团队通过原位光谱、光化学分析、有限元模拟和理论计算相结合的方法,阐明了基于Z型异质结的光催化机制。研究人员还将纳米反应器嵌入海藻酸钠水凝胶基质中,制备出可循环使用的固态光催化剂,能够在自然阳光下持续合成H2O2并保持稳定性能。
李灿教授表示,该研究为工程化仿生纳米反应器提供了新策略,使其日益复制活细胞的精密功能,为人工光合作用、能源催化和合成化学开辟了新机遇。过氧化氢是重要的化工原料和绿色氧化剂,全球年需求量超过400万吨,传统蒽醌法生产能耗高且产生大量废液。光驱动直接合成H2O2技术有望大幅降低生产碳足迹。
(来源:ScienceDaily)