7月9日消息，美国太平洋西北国家实验室（PNNL）的Sutanay Choudhury团队联合西北大学Arnab Dutta教授等人在arXiv发表预印本（编号2607.08003），提出一种将前沿大语言模型（LLM）严格约束在显式反应网络上进行推理的人机协同框架，用于复杂电化学反应的催化剂发现，并在电化学CO₂还原（CO₂RR）中完成实验验证。

催化剂对可持续化学制造至关重要，但新结构发现长期被试错实验与高通量计算筛选主导。在CO₂电还原这类复杂反应中，产物选择性受界面、电解液、电位等动态因素以及多条动力学路径竞争的共同影响；传统基于描述符的机器学习与计算势函数难以解析这些机理分支点——它们多依赖静态基态描述符或体相关联，而非端到端的拓扑路径分析。

研究团队开发的人机协同框架（human-AI co-thinking framework）强制保持反应网络的拓扑不变性（network invariance），从复杂化学图中提取可检验假设。应用于CO₂电还原时，该框架识别出乙酸（acetate）生成路径由烯酮（ketene）脱附与氢氧根捕获驱动，并预测了一条经吸附CO与CH₂偶联生成烯酮的独立路径。通过分离出可操作的控制杠杆——局部碱度、可控的铁掺杂、受限的界面质子给体可达性——该框架指导了铜铁氧化物催化剂的前瞻性合成，使乙酸选择性较匹配的富铜基线提升3倍。

研究意义在于，这一机理引导的推理架构将计算范式从回顾性统计预测转向前瞻性假设生成，为机理引导的材料发现提供了普适性蓝图。作者阵容还包括Liney Arnadottir（俄勒冈州立大学）、Simone Raugei（PNNL）与Johannes Lercher等学者。该工作展示了大模型在工业相关催化反应——CO₂资源化制乙酸等C₂化学品——中假设生成与实验闭环的潜力，对绿电驱动的CO₂高值化及可持续化学制造路线具有产业指向意义；相比单纯预测性能，框架输出的是可被化学家检验与合成的机理假设，被视为AI for Science在催化领域的一次范式迁移。 （来源：arXiv）