8月6日消息，巴西研究人员Pedro H. Souza、Victor Hoyos-Sinchi和Walter Orellana在arXiv发表密度泛函理论（DFT）研究（arXiv:2608.06309），系统阐明了有机金属层状单原子催化剂在氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）中催化活性与电化学稳定性的关系。

有机金属层状材料因其可调的金属配位环境和原子级分散活性位点，已成为有前景的单原子催化剂候选材料，在ORR和OER——锌空气电池和燃料电池阴极的关键反应——中展现出潜力。然而，电化学稳定性不足限制了其实际应用。

研究团队通过DFT计算，对比了两类配位结构：金属-N4（MN4）配位（包括石墨烯嵌入式MN4基序和酞菁类框架）和金属-O4（MO4）配位（包括M4(OHPTP)2和M3(HHTP)2框架，后者属于导电金属有机框架MOF家族）。研究考察了不同过渡金属中心（M）对催化性能的影响。

核心发现是金属配位环境（N4 vs O4）同时调控催化活性和稳定性——这是催化剂设计的核心权衡。过高的ORR/OER活性往往伴随金属中心脱金属化（demetalation）风险，导致催化剂失活。该研究为在保持高活性的同时提升稳定性提供了理论框架，指明了配位工程优化方向。

从产业应用角度看，ORR/OER双功能催化剂是可充电锌空气电池和可再生燃料电池的商业化瓶颈。目前铂基（Pt/C）和铱基/钌基（IrO2/RuO2）贵金属催化剂分别主导ORR和OER，但成本高昂且资源有限。单原子催化剂通过最大化金属利用率（理论100%），有望将贵金属用量降至最低或替代为非贵金属（Fe、Co、Ni、Mn）。导电MOF负载的单原子催化剂兼具高导电性和分子级可调性，是该方向的前沿。 （来源：arXiv）