8月24日消息，一篇提交至arXiv的研究（编号2608.23895）由加州理工学院Danish Khan、Anima Anandkumar与弗吉尼亚理工大学Sandeep Sharma等合作完成，为困扰计算化学界多年的轨道自由密度泛函理论（OFDFT）难题提供了新解法。

Kohn-Sham DFT是电子结构模拟的基石，但重复的轨道对角化带来三阶标度复杂性（O(N³)），将量子计算限制在中小体系。消除辅助轨道同时保持Kohn-Sham精度是OFDFT的核心目标，但以往学习方法要么学习病态的变分动能泛函，要么直接预测基态，对更大体系外推性差。

该研究识别出Kohn-Sham映射作为正确的学习目标：它将Kohn-Sham势直接映射到对应的密度与非相互作用动能——这些量原本需通过轨道对角化获得。具体实现上，一个域不变的SE(3)等变傅里叶神经算子学习在实空间网格上从势预测密度，实现稳定的准线性标度自洽场（SCF）迭代。

由于密度是局域可观测量而Kohn-Sham势亦是局域输入，该映射具备良好的尺寸可迁移性，训练于小体系的算子可外推至更大分子与周期体系，规避了直接波函数预测方法的外推瓶颈。这项工作是AI与量子化学深度结合的又一进展：若与机器学习原子间势及高通量材料筛选流程衔接，准线性标度的DFT有望将涵盖反应路径、激发态与材料缺陷的从头算模拟推进至数万原子规模。 （来源：arXiv）