《自然·化学》:双面钯膜电极借助氢化物转移实现高选择性CO2还原制甲酸
9月7日《自然·化学》发表研究,提出一种双面(Janus)钯膜电极,将产氢与CO2还原在空间上分离,把渗透的氢原子转化为氢性可调的Pd-H物种,实现从水到CO2的定向氢化物流,在温和阴极极化下高效高选择性制甲酸。同位素标记证实氢化物转移为主导路径,该电极在水系与全非质子电解液中均可稳定运行,为质子介导电催化之外的异相氢化物化学提供了通用路径。
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9月7日《自然·化学》发表研究,提出一种双面(Janus)钯膜电极,将产氢与CO2还原在空间上分离,把渗透的氢原子转化为氢性可调的Pd-H物种,实现从水到CO2的定向氢化物流,在温和阴极极化下高效高选择性制甲酸。同位素标记证实氢化物转移为主导路径,该电极在水系与全非质子电解液中均可稳定运行,为质子介导电催化之外的异相氢化物化学提供了通用路径。
研究人员报道N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)触发氢原子转移(HAT)的聚合物主链断裂路径,可直接作用于粗商业聚甲基丙烯酸酯,无需预制端基或牺牲共聚单体、无溶剂、无光照,在相对低温下实现近定量快速解聚、直接分离高纯单体(收率约90%),兼容超高分子量(>10^6 Da)材料,为PMMA等丙烯酸塑料化学回收提供实用路线。
研究团队开发碘笼锁苯丙氨酸(Phe)侧链、钯触发生物正交脱笼的策略,可在活细胞内按需解除对这一非极性氨基酸的封锁:实现荧光团激活、肽链解组装、蛋白互作重启与细胞识别重塑,并将碘化Phe定点插入HER2靶向affibody动态控制细胞表面配体-受体互作,还能时间控制肿瘤抗原免疫原性、重塑肿瘤-T细胞互作。
法国波尔多大学等机构研究者在《自然·化学》发表研究,利用廉价二价铁盐在紫外C光照下产生溶剂化电子还原钼催化剂,将氮气还原与水氧化耦合,在常温常压水中实现光驱动合成氨,量子产率达5.0%,提高氮压后可达10.8%,且在未处理海水乃至环境空气中依然有效。氨生产占全球温室气体排放1.8%,该工作为可再生能源合成氨提供了新路径。
加州大学伯克利分校与劳伦斯伯克利国家实验室团队在《自然·化学》发表研究,证明胞内代谢中间体可发生分子间氮宾转移:N-乙酰氧基苯胺类生物合成与细胞色素P450催化生成的N-芳基氮宾中间体结合,从简单碳源出发合成氨基醇、二胺、二芳胺和氨烷基芳烃——拓展了活细胞合成非天然化学品的反应边界。
布里斯托大学与埃因霍温理工大学团队在《自然·化学》发表研究,展示在葡聚糖液滴/聚乙二醇水相分离介质中,酶负载蛋白质体的自发分相与选择性易位策略,构建出可对外界信号响应、空间动态可重构的原生细胞网络,向具备类组织行为的胶体系统化学迈进一步。